主人公・ハヤトたちが戦う敵・ナハネは、テレビドラマ・ラジオ・映画・CMなど幅広いフィールドで活躍し、さまざまな役を演じ分ける個性派俳優の伊藤健太郎が演じる。
伊藤は、自身がMCを務める映画情報番組「ムビふぁぼ」でも、かねてから「シンカリオン」について熱く語っており、同番組のSNSで紹介されている動画内では、シンカリオンのおもちゃを手にを持ち、自分なりのアテレコを披露したことも。
そして、ナハネの参謀・オハネフ役は、舞台だけでなく、ドラマや映画のフィールドでも存在感を放つ吉田鋼太郎が演じる。
さらに、今作で“シンカリオン ALFA-X”の運転士として、物語の鍵を握る少年ホクトを演じるのは、テレビアニメ「鋼の錬金術師 FULLMETAL ALCHEMIST」(2009-2010年、TBSで放送)など数々の作品に出演する実力派声優・釘宮理恵。
加えて、主題歌を担当するボイメンの辻本達規もゲスト声優としても参加することが決定。テレビアニメではBOYS AND MENとして一度物語に登場したが、今回は「新幹線超進化研究所・北海道支部」の指令員・渡島カムイという役柄に挑戦する。
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